ツクマテ

写真のようにACE規格に即していないアニメーション素材（http://blog.pipoya.net/blog-entry-104.htmlなど）を使いたいとき、
何らかのソフトを用いて加工したりする必要があると思うのですが、
ずれたり、そろわなかったりと難航しています。

みなさんはこのような素材を用いる際、どう処理していますか？

GIMPに「グリッドにスナップ」という機能があります。
カットペーストをする時など、グリッドに合わせて位置を補正してくれる機能です。
拡大縮小も変更後のサイズをピクセルで指定できるのでいくらか楽になるかと。

GIMPをダウンロードして試してみましたが、使い方がまったくわかりませんT-T
今、サイズが一回り大きくて配列も４×６のものが手元にあるんですが
どういう操作をするとよいですか？

下記はタイルチップの話みたいですが、作業自体は似たようなものだと思います。
※Windows向け
http://blog.pipoya.net/blog-entry-507.html

タイルチップよりは簡単だと思うので、「PL_ImageConstructor」だけで済ますのも良いかも知れません。
※GIMPでやったほうが品質は良さそうですが、結構手間がかかりますので。
※Windows用
https://www.vector.co.jp/soft/winnt/art/se488254.html

1.4x6の素材を分解し、24個に
2.分解した時の各チップをサイズ変換（紹介記事だと、別ソフトを使っています。品質の差ですね）
3.結合
すると良いと思います。

参考になれば幸いです。